С юности посвятил себя служению Богу. Будучи избран на Александрийскую кафедру, стал образцом пастыря.

Явился в Константинополь и обличил императора-иконоборца Льва V (813–820) в ереси, за что был посажен в темницу. Его били воловьими жилами и морили голодом, но святитель Григорий все терпел со словами, что рад принять за Христа еще большие муки. Император отправил его в ссылку, где спустя 3 года святитель скончался.

Сведения о жизни свт. Григория содержатся только в греческих стишных синаксарях. Согласно источникам по истории Александрийской Православной Церкви, во времена Льва V Александрийскую кафедру занимал Христофор I, а патриарх Григорий I Александрийский известен только в XIII в. Об архиепископе Григории Александрийском в указанный период достоверных сведений нет. Можно предположить, что некий исп. Григорий был ошибочно назван в синаксаре архиепископом Александрийским, или в рассказе о святителе имеется в виду не Александрия Египетская, а другая Александрия.